Kinetické aspekty separace aktinoidů v mikrofluidních systémech

Abstract

Tato práce se zabývá zkoumáním kinetických aspektů separace aktinoidů (konkrétně Eu a Am). Tyto aspekty/parametry je nutné znát k vývoji účinných velkoobjemových separačních zařízení, která by zpracovávala použité jaderné palivo z reaktorů III. a nižší generace anebo by tato zařízení byla součástí reaktorů IV. generace. Díky tomu by došlo k minimalizaci množství uskladněného radiotoxického odpadu a doby jeho toxicity pro životní prostředí. V teoretické části jsou rozebrány způsoby separace aktinoidů se zaměřením na kapalinovou extrakci. Následně je tato část zaměřena na stěžejní cíle této práce ? mikrofluidní techniku (její princip, způsoby zapojení čipů a typy toků v kapiláře) a na metodiku stanovení kinetických konstant. Experimentální část se zabývá důkladným popisem mikrofluidní aparatury, která je umístěna v Aktivních laboratořích KJCH FJFI ČVUT. Dále jsou v této kapitole popsány experimenty, které byly provedeny. Jedná se o stanovení rovnovážných rozdělovacích koeficientů Eu a Am, specifické mezifázové plochy (SIA) v režimu segmentovaného toku a kinetických parametrů látkové výměny Eu a Am v systémech 0,05M HDEHP/0,01?1,00M HNO3. Izotopy použité k experimentům byly 152Eu a 241Am.

This thesis deals with the study of kinetic aspects of actinide extraction (namely Eu and Am). These aspects/parameters need to be known for the development of efficient high-volume separation sites that process spent nuclear fuel from reactors IVth, IIIrd or lower generation. Such sites would minimize the amount of stored radio-toxic waste and decrease the time of its toxicity for the environment. The research part summarizes methods of actinide separation with emphasis on liquid-liquid extraction. Subsequently, this part focuses on key objectives of this work - microfluidic technique (its principles, chip integration patterns and capillary flow types) and the methodology of determination of kinetic constants. The experimental part deals with a detailed description of microfluidic devices which are located in the Active Laboratories of DNC FNSPE CTU. This chapter also describes experiments that have been performed. These are the determination of equilibrium distribution oefficients of Eu and Am, specific interfacial area (SIA), and kinetic parameters of Eu and Am slug-flow separation in systems 0,05M HDEHP/0,01-1,00M HNO3. The isotopes used for all experiments were 152Eu and 241Am.