Formation of NOx in oxy-fuel combustion in a bubbling fluidized bed

Abstract

This thesis presents a numerical and experimental study of the formation of nitrogen oxides (NOX) in the oxy-fuel combustion in a bubbling fluidized bed (BFB). A one-dimensional numerical model based on the principle of a plug flow reactor (PFR) with calculation of flue gas composition using chemical kinetics was developed. Four mechanisms describing the kinetics of the formation of nitrogen oxides were adapted and tested within the model. The most convenient mechanism was then applied for detailed analysis. The numerical results were experimentally verified using a 30kWth BFB combustor operating in full oxy-fuel combustion with real flue gas recirculation (FGR). Since BFBs are facilities typical for their ability to combust different types of fuel, two fuels were used in the numerical and experimental tests, Czech lignite and spruce wood pellets. The sensitivity of the formation of NOX to the most important parameters of the combustion process was studied. These were the oxygen stoichiometry, the temperature of the fluidized bed, and the staged supply of oxygen. The formation of NOX in the oxy-fuel and air-combustion was also compared within the experiments. The numerical and experimental results showed in agreement that the formation of NOX is strongly dependent on the oxygen stoichiometry for both fuels. On the contrary, the effect of fluidized bed temperature on the formation of NOX was not so clear. There was a good agreement in the numerical and experimental results in the study of the effect of staged supply of oxygen. The experimental comparison of the formation of NOX in the oxy-fuel and air-combustion regime showed that despite the relative concentrations of NOX being higher in the oxy-fuel combustion (because of the lower volume of the formed flue gas), the absolute amount of formed NOX is significantly lower. To verify the results and to validate the numerical model, additional experiments of the oxy-fuel fuel combustion were carried out in a pilotscale 500kWth combustor. These tests showed the speciation of NO, NO2, and even of N2O, since their concentrations in the flue gas were measured separately. The results showed that the average shares of NO, NO2, and N2O in the formed nitrogen oxides were 88.4 %, 2.8 %, and 8.8 %, respectively. That was in good agreement with the numerical results obtained with the selected kinetic mechanism.

Tato práce obsahuje numerickou a experimentální studiji tvorby oxidů dusíku (NOX) při oxy-fuel spalování v kotlích s bublinkovou fluidní vrstvou (BFB). V této práci je představen jednorozměrný numerický model oxy-fuel spalov ání v ohništi s bublinkovou fluidní vrstvou založený na principu plug-flow reaktoru (PFR) s výpočtem složení spalin pomocí reakční kinetiky. V rámci modelu byly testovány čtyři mechanismy popisující reakční kinetiku tvorby oxidů dusíku. Nejvhodnější mechanismus byl poté použit pro podrobnou analýzu. Numerické výsledky byly experimentálně ověřeny pomocí laboratorn ího spalovacího zařízení s bublinkovou fluidní vrstvou o výkonu 30kWth pracujícího v úplném oxy-fuel režimu spalování se skutečnou recirkulací spalin. Vzhledem k tomu, že kotle s bublinkovou fluidní vrstvou jsou zařízení typická svou schopností spalovat různé druhy paliv, byla při numerických i experimentálních testech použita dvě paliva, české hnědé uhlí a pelety ze smrkového dřeva. Byla studována citlivost tvorby NOX na nejdůležitější parametry spalovacího procesu. Těmi byly stechiometrie kyslíku, teplota fluidní vrstvy a stupňovitý přívod kyslíku. V rámci experimentů byla rovněž porovnána tvorba NOX při oxy-fuel spalování a při běžném spalování se vzduchem. Numerické a experimentální výsledky shodně ukázaly, že tvorba NOX je u obou paliv silně závislá na stechiometrii kyslíku. Naopak vliv teploty fluidní vrstvy na tvorbu NOX nebyl tak jednoznačný. Při studiu vlivu stupňovitého přívodu kyslíku byla zjištěna dobrá shoda numerických a experimentálních výsledků. Experimentální porovnání tvorby NOX v oxy-fuel a vzduchovém spalovacím režimu ukázalo, že přestože relativní koncentrace NOX jsou vyšší při oxy-fuel spalování (z důvodu menšího objemu vznikajících spalin), absolutn í množství vzniklých NOX je výrazně nižší. Pro ověření výsledků a validaci numerického modelu byly provedeny další experimenty oxy-fuel spalování v pilotním spalovacím zařízení s bublinkovou fluidní vrstvou o výkonu 500kWth. Tyto testy ukázaly speciaci NO, NO2 a dokonce i N2O, protože jejich koncentrace ve spalinách byly měřeny odděleně. Výsledky ukázaly, že průměrné podíly NO, NO2 a N2O ve vznikaj ících oxidech dusíku byly 88,4 %, 2,8% a 8,8 %. To bylo v dobrém souladu s numerickými výsledky získanými pomocí zvoleného mechanismu reakční kinetiky.