Advanced Coatings of Nuclear Fuel Cladding

Abstract

This thesis deals with the protection of zirconium (Zr) nuclear fuel cladding against corrosion and high-temperature oxidation in water-cooled nuclear reactors (LWR) with coatings of polycrystalline diamond (PCD) or mixed nitride of chromium, aluminium and silicon (CrAlSiN). It has been shown that Zr alloy surfaces can be effectively protected against oxidation at accidental and operating temperatures in the LWR by coating the zirconium surface with a PCD or CrAlSiN layer. Each coating works in a specific way and for a particular purpose. The PCD (300-700 nm) layer consists of two different carbon phases: diamond and sp2 carbon and effectively reduces Zr corrosion at operating temperature (about 40%). In addition to avoiding the direct contact of Zr with water or steam, the carbon released from the PCD film enters and changes the physical properties of the Zr alloy substrate surface. CrAlSiN coatings have a thickness of 2 to 4.5 μm (micrometer) and serve as a full barrier against oxygen diffusion at a high steam temperature of about 1000 °C, strongly depending on the absence of mechanical defects.

V práci byla představena a vysvětlena nová antikorozní strategie pro trubky ze zirkoniové slitiny pro pokrytí jaderného paliva. Vytvořili jsme povlak, který by mohl byt přínosný při teplotách nad 800 ° C (Accident Tolerant Fuel) a při provozních podmínkách – při teplotách 300 – 400 °C (prodloužení životnosti paliva). Tato práce se zabývá především ochranou zirkoniového (Zr) krycího materiálu z jaderného paliva proti korozi ve vodě chlazených jaderných reaktorech povlakem vrstev polykrystalického diamantu (PCD) nebo chromu-hliníku a křemíku (CrAlSiN). Bylo prokázáno, že povrchy slitin Zr mohou být účinně chráněny proti příjmu kyslíku a vodíku při oběhových a pracovních teplotách ve vodě ochlazených jaderných reaktorech tím, že povrstvují povrch Zr vrstvou PCD nebo CrAlSiN každý specifickým způsobem a pro konkrétní účel. PCD vrstva se skládá ze dvou různých uhlíkových fází: diamant a sp2 hybridizovaný uhlík. Ochranná vrstva PCD je tenka 300 - 700 nm a její nejlepší využití je snížit koroze korozivzdorných trubek Zr při provozní teplotě (typicky o 40%) a tím prodlužuje životnost jaderného pláště a následně zvyšuje vyhoření jaderného paliva. Kromě toho, že vrstvy PCD zabraňují přímému působení slitin Zr s horkou vodou / parou, uhlík uvolněny z PCD filmu vstupuje a mění fyzikální vlastnosti podkladového povrchu Zr. Naopak, povlaky CrAlSiN mají vrstvu o tloušťce 2 až 4,5 μm. Povlak CrAlSiN slouží jako plná bariera proti difuzi kyslíku hlavně při vysoké teplotě páry kolem 1000°C, silně v závislosti na nepřítomnosti mechanických defektů. Dalším krokem naší práce bude kombinace obou specifických antikorozních strategií pokovování plášťů ze slitin Zr: změna podmínek pro proces koroze (PCD nátěr) a zabránění fyzickému kontaktu povrchu Zr plášťových trubek s horkou parou / vodou zvláště při nehodových teplotách (CrAlSiN povlak).