Analýza procesů degradace organických extrakčních činidel metodami kvantově mechanických simulací

Abstract

V rámci této disertační práce byly provedeny počítačové simulace na bázi metody funkcionálu hustoty za účelem teoretické analýzy chemické stability vybraných organických extraktantů typu DGA a BTBP. S použitím programů Gaussian a DMol3 byly vyhodnoceny deskriptory stability založené na elektronové a orbitalové struktuře. Konkrétně byla studována zejména stabilita vůči nepřímé radiolýze. Sada vypočítaných fyzikálně chemických vlastností vztahujících se ke stabilitě zahrnuje strukturu hraničních orbitalů, Fukuiho funkce, elektrostatické vlastnosti, nebo řády vazeb. Dále jsou prezentovány energetické profi

In this dissertation, computer simulations based on density functional theory (DFT) were performed in order to theoretically analyze the molecular stability of chosen DGA-type and BTBP-type organic extractants. Gaussian and DMol3 computational codes were used to evaluate the stability descriptors based on the electronic and orbital structure. In particular, the stability against indirect radiolysis was predominantly studied. The set of calculated physico-chemical properties related to stability includes structure of frontier orbitals, Fukui functions, electrostatic properties, and bond orders. In addition, energy profiles and reaction energy barriers of degradation reaction pathways are presented. These results will support the further development of the organic extractants, and of the whole sustainable nuclear fuel cycle.