On-line separace cyklotronových homologů transaktinoidů

Abstract

Transaktinoidy jsou umělé prvky, které se připravují pomocí jaderných reakcí, jejichž výtěžky bývají velmi malé a v kombinaci s velmi krátkými poločasy přeměny transaktinoidů je zkoumání chemického chování těchto prvků z mnoha hledisek náročné. Proto se uplatňují preliminární experimenty prováděné s jejich lehčími homology. V teoretické části práce je popsána syntéza transaktinoidů a následný přístup ke studiu jejich chemických vlastností, který je vzhledem k výše zmíněným omezením jim typický. Popsány jsou aparatury používané ke studiu chemických vlastností transaktinoidů v plynné a kapalné fázi. Práce je dále soustředěna na syntézu a studium chemických vlastností seaborgia, po kterém následuje seznámení s chemickými vlastnostmi jeho homologů – molybdenu a wolframu. V druhé polovině teoretické části se nachází popis kapalné extrakce, popis dalších chemických systémů pro extrakci homologů Sg, kontinuální a mikrofluidní extrakce. Na závěr je diskutována detekce transaktinoidů, 99Mo a směsi cyklotronových izotopů W. Cílem experimentální části práce je najít vhodný chemický systém pro kapalinovou extrakci seaborgia za pomoci jeho homologů. Vodná fáze studovaného chemického systému se skládala z HNO3 v rozsahu pH -0,30 – 2,00, přičemž organická fáze obsahovala extrakční činidlo Cyanex® 600 v koncentracích 0,007 – 0,70 mol l -1 rozpuštěné v kerosenu s 1% přídavkem oktanolu. Dále byla sestrojena aparatura pro mikrofluidní separaci, která byla použita pro extrakci Mo výše popsaným chemickým systémem. Ze získaných výsledků vyplývá, že k nejúčinnější extrakci dochází při pH 1.00 - 2.00. Pro koncentraci činidla platí, že jejím zvýšením dochází k zvýšení hodnot D. Z mikrofluidních experimentů lze vyvodit závěr, že 4s doba kontaktu, která je vhodná pro krátkodobé seaborgium, poskytuje postačující extrakci Mo s hodnotou D = (17,2 ± 0,2).

Transactinides are artificial elements prepared using nuclear reactions, whose yields tend to be very small and in the combination with very short half-lives of transactinides, the research of the chemical behavior of these elements is challenging in many aspects. Therefore, preliminary experiments are carried out with their lighter homologs. The theoretical part of the thesis describes the synthesis of transactinides and the subsequent approach to study their chemical properties, which is distinctive due to the abovementioned limitations. Apparatuses used to study the chemical properties of transactinides in the gaseous and aqueous phase are described. The thesis isfurther focused on the synthesis and the study of chemical properties of seaborgium, followed by familiarization with the chemical properties of its homologs – molybdenum and tungsten. In the second half of the theoretical part, there is a description of liquid-liquid extraction, of other chemical systems for the extraction of Sg homologs, and of continuous and microfluidic extraction techniques. At the end, the detection of transactinides, 99Mo and a mixture of cyclotron-produced isotopes of W is discussed. The goal of the experimental part of the thesis is to find a suitable chemical system for the liquid-liquid extraction of seaborgium with the help of its homologs. The aqueous phase of the studied chemical system consisted of HNO3 in pH range of -0.30 - 2.00, while the organic phase contained the extractant Cyanex® 600 in concentrations of 0.007 - 0.70 mol L-1 dissolved in kerosene with 1% addition of octanol. Furthermore, an apparatus for microfluidic separation was constructed, which was used for the extraction of Mo by the chemical system described above. The obtained results show that the most effective extraction occurs at pH 1.00 - 2.00. As for the concentration of the extraction reagent, it is shown that its increase leads to an increase in D-values. From the microfluidic experiments, it can be concluded that the 4-s time of contact, which is suitable for short-lived seaborgium, provides sufficient extraction of Mo with a value of D = (17.2 ± 0.2).