Komplexní charakterizace monokrystalů Ce-dopovaného perovskitu (Gd,Y)AlO3

Abstract

Tato diplomová práce se zabývá studiem anorganického scintilátoru (Gd,Y)AlO3:Ce s cílem lépe porozumět scintilačnímu mechanismu v tomto materiálu. Vzorky (Gd,Y)AlO3:Ce byly připraveny z krystalů vypěstovaných Czochralského metodou ve společnosti Crytur a charakterizovány pomocí různých experimentálních technik. Radioluminiscenční a fotoluminiscenční emisní a excitační spektra byla analyzována za účelem pochopení energetických hladin materiálu. Informace byly dále doplněny zkoumáním scintilační kinetiky. Dosvitové charakteristiky ukázaly přítomnost složek spojených s přímou elektron-děrovou rekombinací v luminiscenčních centrech Ce3+ a zpožděných složek, které jsou důsledkem migrace energie v Gd-podmřížce. Světelný výtěžek dosahoval až 25 000 ph/MeV u nejlepších vzorků, s energetickou rozlišovací schopností přibližně 4 %, což bylo určeno metodou amplitudové spektrometrie. Doplnění charakterizace zahrnovalo bright-burn měření, termoluminiscenční analýzu a stanovení parametrů pastí pomocí initial-rise metody. Podobně jako u materiálu GdAP:Ce byl i v (Gd,Y)AlO3:Ce identifikován obousměrný přenos energie mezi ionty Ce3+ a Gd3+. Optimalizace koncentrace Gd v materiálu umožnila zajistit dostatečně rychlou migraci energie v Gd-podmřížce, aniž by negativně ovlivňovala světelný výtěžek, a minimalizovat ztráty energie z Ce3+ na Gd3+. Díky vysoké hustotě a efektivnímu atomovému číslu představuje (Gd,Y)AlO3:Ce slibný materiál pro detekci přírodního záření, kde detekční účinnost osvědčeného YAP:Ce zaostává.This thesis focuses on the characterization of a set of inorganic scintillator samples (Gd,Y)AlO3:Ce to draw conclusions about the scintillation mechanism in the studied material. The (Gd,Y)AlO3:Ce sample set was prepared from crystals grown by the Czochralski method at Crytur company. A variety of methods were employed for sample characterization. The energy levels in the samples were discussed based on radioluminescence and photoluminescence emission and excitation spectra, supplemented by studies of scintillation kinetics. The decay time analysis revealed components originating from direct electron-hole recombination at Ce3+ luminescent centers and delayed components caused by energy migration in the Gd sublattice. Using pulse-height spectrometry, the light yield of the best samples was determined to reach up to 25 000 ph/MeV, with an energy resolution of approximately 4 %. Complementary measurements included bright-burn testing and thermoluminescence studies on selected samples, with trap parameters determined using the initial-rise method. As in GdAP:Ce, bidirectional energy transfer between Ce3+ and Gd3+ ions was observed in (Gd,Y)AlO3:Ce. By optimizing the Gd concentration in the material, the energy migration in the Gd sublattice was made sufficiently fast to prevent slow components from reducing the light yield, while also minimizing energy loss from Ce3+ to Gd3+. Due to its high density and effective atomic number, (Gd,Y)AlO3:Ce is a suitable material for detecting natural radiation, where the otherwise excellent YAP:Ce ceases to provide sufficient detection efficiency.